4d过渡金属铑氧化物中的拓扑霍尔效应调控研究
近日，南京大学现代工程与应用科学学院姚淑华、周健研究组和物理学院陈延彬教授在层状氧化物拓扑霍尔效应调控方面取得重要进展，相关成果发表2022年12月26日在《Advanced Functional Materials》期刊上，题为“Dramatic Tuning of the Topological Hall Effect in AxRhO2 (A = K, Rb, and Cs) Crystals by Electron Concentration or Cation” （DOI: 10.1002/adfm.202211214）。
近二十年来，拓扑霍尔效应（topological Hall effect）作为一种非常规的反常霍尔效应受到了广泛的关注。从理论上讲，拓扑霍尔效应的物理起源是材料中非共面磁结构引起的实空间Berry曲率。这个Berry曲率等效于一个外磁场，可以产生巨大的反常霍尔效应。该效应的特别之处在于它不需要自旋轨道耦合作用，也不需要系统具有净磁矩或者铁磁性，完全可以在净磁矩为零的反铁磁材料中实现。目前，拓扑霍尔效应已在一些具有斯格明子（skyrmion）、非共线或非共面磁性结构的材料或异质结中观察到。
由于拓扑霍尔效应来自于非共面的磁结构，因此很容易通过元素掺杂或载流子浓度来调控。早期的理论研究表明三角晶格中可能存在电子浓度依赖的拓扑霍尔效应。例如，Martin和Batista研究了三角晶格上的Hubbard模型，发现在3/4电子填充时存在非共面手性磁结构和量子霍尔效应（I. Martin and C. Batista, Phys. Rev. Lett. 2008, 101, 156402)。类似地，Akagi和Motome研究了三角晶格上铁磁近藤晶格模型的磁相图，发现在1/4和3/4电子填充附近可以实现非共面自旋结构和拓扑霍尔效应（Y. Akagi and Y. Motome, J. Phys. Soc. Jpn. 2010, 79, 083711）。但这些理论预测尚未被实验证实。
相比于传统的3d过渡金属材料，基于4d过渡金属的体系具有适当的电子关联和自旋轨道耦合作用，往往表现出许多奇特的物性。研究团队长期关注层状Rh氧化物AxRhO2（A为碱金属，0x<1）材料，对其进行了系统性的研究。AxRhO2是由RhO2层和碱金属层交替排列形成的层状材料，其中RhO2层形成二维的三角晶格，而碱金属离子的含量x可以大范围调节，从而可方便地调控AxRhO2的电子结构和磁性。特别地，研究团队通过第一性原理预测K0.5RhO2可能会具有量子化的拓扑霍尔效应(J. Zhou et al., Physical Review Letters 116, 256601(2016))，此时材料具有特别的all-in/all-out非共面磁结构，从而出现拓扑霍尔效应。
图1. 不同温度下，K 含量为0.4，0.6 和0.5 的KxRhO2样品随磁场变化的磁电阻曲线和霍尔电阻曲线。实验发现K0.5RhO2在低温下表现出显著的拓扑霍尔效应。
图2. (a) K0.5RhO2晶体沿着ab 面和c 方向的变温磁化强度曲线。插图为第一性原理计算预测的非共面磁结构。(b) K0.5RhO2晶体的磁电阻和霍尔电导随温度变化的曲线。其中粉色曲线是理论计算的温度依赖性拓扑霍尔电导率。在20 K以下，磁相变和霍尔电导的演化特征与磁化强度一致，表明K0.5RhO2晶体的磁性与拓扑霍尔效应之间存在很强的相关性。（c) K0.5RhO2晶体的拓扑霍尔电阻率随温度和外加磁场的演化情况，它仅在低温和低磁场区域能被观察到。d) K0.51RhO2晶体中拓扑霍尔电阻率与K离子浓度x的关系，显著的拓扑霍尔电阻率仅在K0.5RhO2中观察到。红色曲线是理论结果，表明只有K离子浓度x在0.5左右时all-in/all-out非共面自旋结构是稳定的，在平均场近似下二维Hubbard模型验证了这一点。
基于以上研究，研究团队采用高温溶液法结合拓扑化学方法，成功制备了不同碱金属含量的KxRhO2 (x=0.4, 0.5, 0.6)晶体以及Rb0.5RhO2和Cs0.5RhO2晶体，并对它们进行了系统的磁电输运研究。如图1和2所示，研究团队实验观察到反铁磁K0.5RhO2晶体在低温下存在显著的拓扑霍尔效应，拓扑霍尔电导率可达到ν=1量子电导率的3.5%。同时通过拓扑化学方法调整KxRhO2中K离子的含量，当其偏离0.5时，拓扑霍尔效应消失。此外，用Rb或Cs代替K离子形成Rb0.5RhO2和Cs0.5RhO2时，拓扑霍尔效应也会大大减弱，甚至消失。研究团队通过理论计算验证，以上现象归因于KxRhO2 (x=0.4和0.6)和Cs0.5RhO2中all-in/all-out非共面磁结构的不稳定。该研究工作深化了我们对拓扑霍尔效应物理的认识，同时AxRhO2中显著可调的拓扑霍尔效应也为自旋电子学逻辑/传感器器件的发展提供了实验思路。
南京大学现代工程与应用科学学院姚淑华副教授、周健教授和物理学院陈延彬教授为该论文的共同通讯作者。南京大学博士后吕洋洋和上海科技大学研究员张滨滨为共同第一作者。南京大学现代工程与应用科学学院陈延峰教授指导了该研究工作。南京大学现代工程与应用科学学院卢明辉教授，中科院物理所翁红明研究员、石友国研究员以及南京师范大学熊烨副教授参与了本工作。本工作得到了国家自然科学基金委项目基金的支持。
论文连接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211214